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【発明の名称】 溶融塩電解精製装置及び溶融塩電解精製方法
【発明者】 【氏名】中村 等

【氏名】藤田 玲子

【氏名】布施 行基

【氏名】川辺 晃寛

【氏名】宇都宮 一博

【要約】 【課題】溶融塩電解精製装置の液体金属電極の界面を本来の液体金属陰極組成に定常的に維持し、陰極として使用する液体金属量を増大させることなく効率的に大量のU及びTRUを回収することを目的とする。

【解決手段】電気炉内に設置され溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する溶融塩電解精製装置において、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を液体金属陰極底部に圧縮する昇降可能な圧縮装置を備える。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する溶融塩電解精製装置において、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を液体金属陰極底部に圧縮する昇降可能な圧縮装置を備えたことを特徴とする溶融塩電解精製装置。
【請求項2】
溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する溶融塩電解精製装置において、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を液体金属陰極底部に圧縮する昇降可能な圧縮装置と、前記液体金属ルツボの内側に設けられた内側容器と、を備えたことを特徴とする溶融塩電解精製装置。
【請求項3】
前記圧縮装置の下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられていることを特徴とする請求項1又は2記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項4】
前記内側容器の下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられていることを特徴とする請求項2又は3いずれか1項記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項5】
液体金属陰極ルツボに液体金属陰極材料を供給する液体金属陰極材料供給管を設けたことを特徴とする請求項1乃至4いずれか1項記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項6】
前記圧縮装置と前記内側容器とを着脱可能に係合する係合手段を設けたことを特徴とする請求項2乃至5いずれか1項記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項7】
前記液体金属陰極ルツボの外側にルツボ外容器を設けたことを特徴とする請求項1乃至6いずれか1項記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項8】
前記ルツボ外容器に前記ルツボ外容器内の液体金属を吸い出す吸い出し管を設けたことを特徴とする請求項7記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項9】
前記液体金属陰極がカドミウム、亜鉛、鉛、錫、マグネシウム、ビスマス又はこれらの金属の混合物からなることを特徴とする請求項1乃至8いずれか1項記載の溶融塩電解精製装置。
【請求項10】
溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する使用済み核燃料の溶融塩電解精製方法において、下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられた圧縮装置を液体金属陰極内に下降させ、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を前記液体金属陰極底部に圧縮することを特徴とする溶融塩電解精製方法。
【請求項11】
溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する使用済み核燃料の溶融塩電解精製方法において、下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられた圧縮装置を前記液体金属陰極内に下降させ、前記圧縮装置と前記液体金属ルツボの内側に設けられた内側容器とを係合し、前記圧縮装置と前記内側容器を係合させた状態で前記圧縮装置を引き上げることを特徴とする溶融塩電解精製方法。
【発明の詳細な説明】【技術分野】
【0001】
本発明は使用済み核燃料の乾式再処理技術に関し、特に、使用済み核燃料中に含まれるウラン(U)及び超ウラン元素(TRU)を電解精製により同時に回収し再利用するための溶融塩電解精製装置及び溶融塩電解精製方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、使用済み核燃料は硝酸に溶解して有機溶媒により、核分裂生成物を除去し、価数を調整することにより、酸化ウランや酸化プルトニウムを分けて回収するピューレックス法が開発されていた。しかしながらピューレックス法に代表される湿式再処理技術は、大規模な設備を必要とし、また、廃棄物が大量に発生するので、最近では設備の小型化が可能で廃棄物の発生量も少ない乾式再処理技術が開発されてきている。
【0003】
乾式再処理技術の中で、溶融塩電解精製法により使用済み核燃料を処理する方法は、溶融塩中に設置され、陽極として機能する使用済み核燃料が収納される容器と、固体陰極と、Cd等の溶融金属からなる液体金属陰極と、から構成される電解精製装置を用い、使用済み核燃料を電解で陽極溶解した後、金属ウランを固体陰極に回収し、さらに、溶融塩中に残存するウラン(U)、プルトニウム(Pu)およびマイナーアクチニド(MA:ネプツニウム(NP)、アメリシウム(Am)、キュリウム(Cm))を液体金属陰極で回収する(特許文献1の図4参照)。
【0004】
しかしながら、このような溶融塩電解法による電解精製装置では、電解が進行すると液体金属陰極中のU及びTRU濃度が上昇し、その濃度が飽和濃度を超えると液体金属陰極の界面にU及びTRUの固体析出物が析出し始める。この状態になると液体金属陰極は固体陰極として作用することになって、Uのみが選択的に析出することになり、その結果、回収効率が低下するとともにU及びTRUの同時回収が出来なくなる。
【0005】
この問題に対処し、液体金属陰極表面にウラン、プルトニウムが過度に析出蓄積するのを防ぐため、従来からいろいろな対策が検討されてきた。例えば、液体金属陰極に液体金属を攪拌するための攪拌手段を設ける(特許文献1〜3)、又は析出したウラン、プルトニウムを微粒子化(パウンダリング)するための微粒子化手段(特許文献4)を設ける等の対策が講じられている。
【特許文献1】特開平7−167985号公報
【特許文献2】特開平9−257986号公報
【特許文献3】特開平10−293193号公報
【特許文献4】特開平11−148996号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
上記従来の方法は、液体金属陰極の界面を操作するものであり、電解精製中、頻繁に撹拌装置等を操作しなければならないとともに、液体金属陰極の界面に析出する固体析出物をその界面から実質的に除去するものではなく、精製が進行するにつれて回収効率が低下し、その結果、U及びTRUを同時にかつ大量に回収することが困難となっていた。
【0007】
さらに、溶融塩電解精製装置の商業的稼働を可能とするためには、液体金属陰極界面へのU、PuおよびMA金属の析出蓄積を防止しつつ液体金属陰極へのU、PuおよびMAの液体金属への回収量を高くする必要があるが、上記従来の方法では対応できなかった。
【0008】
また、従来の溶融塩電解精製方法は、電解精製が進行具合に応じて液体金属陰極を液体金属陰極ルツボごと取り出し、後処理によりU及びTRUを回収する方法であり、液体金属陰極ルツを取り出す度に電解槽の運転を停止する必要があり、U及びTRUの回収効率が低下させ、回収コストも高いものとなっていた。
【0009】
本発明の目的は、U及びTRUを使用済み核燃料から分離し、低融点の液体金属陰極を用いてU、TRUを同時に回収する溶融塩電解精製装置及びその方法において、液体金属陰極の界面に析出蓄積する固体析出物を圧縮分離する新規な圧縮装置構造を採用したことにより、常に液体金属電極の界面を本来の液体金属陰極組成に定常的に維持し、陰極として使用する液体金属量を増大させることなく大量のU、TRUを回収できる溶融塩電解精製装置及びその方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0010】
上記目的を達成するために、本発明は溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する溶融塩電解精製装置において、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を液体金属陰極底部に圧縮する昇降可能な圧縮装置を備えたことを特徴とする。
【0011】
また、本発明は溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する溶融塩電解精製装置において、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を液体金属陰極底部に圧縮する昇降可能な圧縮装置と、前記液体金属ルツボの内側に設けられた内側容器と、を備えたことを特徴とする。
【0012】
また、本発明は溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する使用済み核燃料の溶融塩電解精製方法において、下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられた圧縮装置を液体金属陰極内に下降させ、前記液体金属陰極の界面に発生する固体析出物を前記液体金属陰極底部に圧縮することを特徴とする。
【0013】
さらに、本発明は溶融塩が収容された電解槽と、使用済み核燃料が装荷された陽極容器と、液体金属陰極が収容された液体金属ルツボと、を有する使用済み核燃料の溶融塩電解精製方法において、下部にメッシュまたは焼結金属等からなるフィルターが設けられた圧縮装置を前記液体金属陰極内に下降させ、前記圧縮装置と前記液体金属ルツボの内側に設けられた内側容器とを係合し、前記圧縮装置と前記内側容器を係合させた状態で前記圧縮装置を引き上げることを特徴とする。
【発明の効果】
【0014】
本発明による使用済み核燃料の溶融塩電解精製装置及びその方法によれば、常に液体金属電極の界面を本来の液体金属陰極組成に定常的に維持し、陰極として使用する液体金属量を増大させることなく大量のU及びTRUを効率的に回収できる。また、液体金属陰極に使用する液体金属の単位体積あたりのU及びTRUの回収量を格段に向上させることができるので回収コストを大幅に低くすることができ、その結果、本発明に係る装置を商業的に稼働させることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【0015】
以下、本発明に係る溶融塩電解精製装置及びその方法の実施の形態について図を参照して説明する。
【0016】
(第1の実施の形態)
本発明に係る第1の実施の形態を図1および図2を用いて説明する。
図1は、本発明に係る溶融塩電解精製装置の構成を示したものである。
図1において、加熱溶融状態の溶融塩3は電気炉1内に設置された電解槽2中に収容されている。この溶融塩3中に使用済み核燃料4が装荷された陽極容器5と絶縁材料で形成され液体金属陰極6を収容する液体金属ルツボ7が設置されている。
【0017】
液体金属陰極6の内部には下部がメッシュまたは焼結金属等からなるフィルター8aを具備する内側容器8が設置されている。また、液体金属陰極ルツボ7は同様の絶縁材料で形成されたルツボ外容器9に収納される。当該液体金属陰極ルツボ7の直上には下部がメッシュまたは焼結金属等からなるフィルター10aを具備する圧縮装置10が設置され、図示しない駆動装置により昇降可能となっている。陽極容器5と液体金属陰極6の間には電源11が接続されこれにより過電圧を加えることで陽極−陰極間に電流が流れ、陽極ではU、TRUが溶解され液体金属陰極6ではU、TRUが精製還元される。
【0018】
このように構成された装置において、陽極容器5中の使用済み核燃料4から溶融し溶融塩3中に拡散したU、TRUイオンは陰極で金属に還元され速やかに溶融金属陰極6に溶解するが、電解が進行し溶融金属陰極6中のU、TRU濃度が上昇して飽和濃度を超えると溶融金属陰極6の界面にU、TRUの固体析出物12が析出し始める。この状態が進むと液体金属陰極6は析出蓄積された固体析出物12の存在により固体陰極として作用することになって、Uのみが選択的に析出することになり、その結果、U、TRUの同時回収ができなくなる。
【0019】
本発明の第1の実施の形態では、溶融金属陰極6の界面に析出した固体析出物12を取り除くために、圧縮装置10を図示しない駆動装置により降下させ液体金属陰極ルツボ7内内側容器小野8の中に挿入し、固体析出物12を内側容器8の底部に圧縮する。このとき液体金属ルツボ7内の液体金属は圧縮装置10の底部に設けられたメッシュまたは焼結金属等からなるフィルター10aを通って圧縮装置10の内側に入り込む(図2(a))。そして、液体金属中の固形化した固体析出物12のみが液体金属陰極ルツボ7内の内側容器8の底部に圧縮される(図2(a))。
【0020】
次に圧縮装置10を引き上げたときには圧縮装置10の底部に設けられたメッシュまたは焼結金属等からなるフィルター10aを通して、液体金属は再び陰極ルツボ7内に戻されることになる(図2(b))。この操作により液体金属陰極6の界面は、金属U、TRUの固体析出物12が存在しない状態を回復する。
【0021】
この第1の実施の形態によれば、圧縮装置10の昇降動作により固体析出物12を効率的に界面から除去できるので、常に液体電極陰極6の界面を固体析出物のない液体金属陰極組成に維持することが可能となり、これにより液体金属量を増大させることなく大量のU、TRUを同時に回収することができる。
【0022】
(第2の実施の形態)
本発明に係る第2の実施の形態を、図3を用いて説明する。
液体金属陰極ルツボ7内に配置された内側容器8に対し、上記圧縮装置10による圧縮動作を繰り返し行うと、固体析出物12は内側容器8の底部に徐々に堆積することになり、その結果、液体金属陰極界面はルツボ7内を次第に上昇する。この上昇した界面がルツボの縁を超えると回収したU、TRUは液体金属陰極ルツボ7の外側に落下しU、TRUの回収が困難になる。そこで液体金属陰極ルツボ7を収納するルツボ外容器9を液体金属陰極ルツボ7の周囲に設置することにより、液体金属陰極ルツボ7からあふれたU、TRUを含む液体金属をルツボ外容器9に回収する。
【0023】
本第2の実施の形態によれば、液体金属陰極ルツボ7からあふれた液体金属を回収するルツボ外容器9を設けたことにより、さらに効率よく多くのU、TRUを回収することが可能となる。
【0024】
(第3の実施の形態)
第3の実施の形態を図4を用いて説明する。
内側容器8の底部に圧縮された固体析出物12は、析出量が多くなると液体金属陰極の回収効率に悪影響を及ぼすので、適宜、電解槽2の外部に取り出す必要がある。そのために、圧縮装置10と内側容器8とを図示しない着脱可能な係合手段により係合/取外し可能とする。なお、係合手段はフック等、通常の係合手段が用いられる。そして、固体析出物12を電解槽2の外部に取り出すときは、圧縮装置10と内側容器8を前記係合手段により係合し、固体析出物12を内側容器8とともに液体金属陰極6内から引き上げ、固体析出物12を回収する。これにより電解槽2の運転を停止することなく固体析出物12を回収することができる。内側容器8の引き上げの際に、内側容器8内の液体金属は内側容器8下部に設けたメッシュまたは焼結金属等からなるフィルター8aを通し陰極ルツボ内に戻され、再度陰極としての使用が可能となる。
【0025】
本第3の実施の形態によれば、内側容器8の底部に圧縮された固体析出物12を、適宜、電解槽2の外部に取り出すことにより、良好な回収効率を維持することができ、陰極ルツボ7のサイズや装荷する液体金属量を増加することなく、より多くのU、TRUを効率的に回収することが可能となる。
【0026】
(第4の実施の形態)
第4の実施の形態を図5を用いて説明する。
固形析出物12は上述した第1、第2及び第3の実施の形態で示した操作を繰り返すことにより圧縮、回収されるが、電解精製が進行するにつれ液体金属陰極ルツボ7内の液体金属はルツボ外容器9にあふれ出るため液位が低下する。この液位を回復するため液体陰極材導入管13を設置し、ここから液体金属材料14を導入することで液体金属陰極の液位を回復する。
【0027】
本第4の実施の形態によれば、電気炉1を停止することなく液体金属材料を補充することで、液体金属陰極の液位を適正に保ち、定常的に液体陰極をU、TRU同時回収及び電解可能な状態に維持することが出来る。
【0028】
(第5の実施の形態)
第5の実施の形態を図6を用いて説明する。
上述した第1、第2、第3及び第4の実施の形態で説明した操作を繰り返すことにより、固体析出物の圧縮、回収及び液位の回復を行うが、電解精製が進行するにつれ液体金属陰極ルツボ7からあふれ出したU、TRUの溶解した液体金属はルツボ外容器9に溜まっていく。そこで液体金属はルツボ外容器9に溜まった液体金属の液面がある程度上昇したら、液体金属吸い出し管15をルツボ外容器9内に挿入し、液体金属吸い出し管15の逆の端部を減圧ポンプまたは減圧容器16に接続することで、ルツボ外容器9内の液体金属を電解槽外に回収する。
【0029】
本第5の実施の形態によれば、電気炉1を停止することなくルツボ外容器9に貯留されたU、TRU溶解液体陰極を回収することができる。
なお、本発明に用いられ液体金属陰極6は、低融点の金属であれば、カドミウム、亜鉛、鉛、錫、マグネシウム、ビスマスおよびこれらの金属の混合物が使用可能である。
【図面の簡単な説明】
【0030】
【図1】本発明の第1の実施の形態に係る溶融塩電解精製装置の全体構成図。
【図2】図2(a)、(b)は本発明の第1の実施の形態に係る圧縮装置の挿入及び引き上げ状態を示す図。
【図3】本発明の第2の実施の形態に係る液体金属陰極及び圧縮装置の構成図。
【図4】本発明の第3の実施の形態に係る液体金属陰極及び圧縮装置の構成図。
【図5】本発明の第4の実施の形態に係る溶融塩電解精製装置の全体構成図。
【図6】本発明の第5の実施の形態に係る液体金属陰極及び圧縮装置の構成図。
【符号の説明】
【0031】
1…電気炉、2…電解槽、3…溶融塩、4…使用済み核燃料、5…陽極容器、6…液体金属陰極、7…液体金属陰極ルツボ、8…内側容器、8a…フィルター、9…ルツボ外容器、10…圧縮装置、10a…フィルター、11…電源、12…固体析出物、13…液体陰極材導入管、14…液体金属材料、15…液体金属吸い出し管、16…ポンプ又は減圧容器。
【出願人】 【識別番号】000003078
【氏名又は名称】株式会社東芝
【出願日】 平成19年4月16日(2007.4.16)
【代理人】 【識別番号】100145816
【弁理士】
【氏名又は名称】鹿股 俊雄

【識別番号】100087332
【弁理士】
【氏名又は名称】猪股 祥晃

【識別番号】100081189
【弁理士】
【氏名又は名称】猪股 弘子


【公開番号】 特開2008−266662(P2008−266662A)
【公開日】 平成20年11月6日(2008.11.6)
【出願番号】 特願2007−106891(P2007−106891)