除染方法および除染装置

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【発明の名称】	除染方法および除染装置
【発明者】	【氏名】長瀬誠【氏名】植竹直人【氏名】細川秀幸【氏名】穴沢和美
【要約】	【課題】高温水中で生成した酸化皮膜に含まれる金属部材の表面に付着した放射性核種を効率よく除去する。【解決手段】例えば弁ボディ１の内面は弁体３などの除染対象部位の表面にオゾン水を接触させた後にウォータージェットによる物理除染を実施して除染する。

【特許請求の範囲】
【請求項１】放射性核種に汚染された金属の表面から前記放射性核種を除去する除染方法において、前記金属の汚染面をオゾン水と接触させた後にウォータージェットを当てることにより放射性核種を含む付着物を金属表面から除去することを特徴とする除染方法。
【請求項２】前記ウォータージェットは、気中で前記金属の汚染面に噴射することを特徴とする請求項１記載の除染方法。
【請求項３】前記ウォータージェットは水中で前記金属の汚染面に噴射し、キャビテーションを利用して除染することを特徴とする請求項１記載の除染方法。
【請求項４】前記オゾン水の温度は、０℃より高く、６０℃以下とすることを特徴とする請求項１記載の除染方法。
【請求項５】物品を除染するための槽と、この槽にオゾン水を供給するラインと超高圧ポンプからの超高圧水供給ラインが接続され、前記槽の内部にジェットを噴射するように設置されたノズルと、前記槽に接続された排水ラインと、この排水ラインの途中に設けられた放射性物質を捕捉する手段と、を備えていることを特徴とする除染装置。
【請求項６】前記捕捉する手段の出口側から超高圧ポンプの入口側に設けた循環ラインを備えていることを特徴とする請求項５記載の除染装置。
【請求項７】前記捕捉する手段の入口側に冷却器を備えていることを特徴とする請求項５または６記載の除染装置。
【請求項８】前記捕捉する手段の入口側に水中のオゾンを分解する手段をさらに備えていることを特徴とする請求項５ないし７のいずれか１項に記載の除染装置。
【請求項９】発生するオゾンを分解して排気する手段を備えていることを特徴とする請求項８記載の除染装置。
【請求項１０】前記除染装置から排出される気体中のオゾンを分解して排気する手段を備えていることを特徴とする請求項５記載の除染装置。
【請求項１１】前記排気する手段は、オゾン処理を実施する槽または除染対象物から気体中のオゾンを分解する塔を通して排気することを特徴とする請求項１０記載の除染装置。

【発明の詳細な説明】【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、放射性核種に汚染された金属表面から放射性核種を除去する除染方法および除染装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】放射性核種に汚染された金属から物理的手段によって放射性核種を除去する除染技術としては、氷やドライアイス、砂などを用いた各種のブラスト除染、ウォータージェットを気中や水中で用いた除染、超音波を用いた除染法がある。また、化学的手段を用いた除染技術としては、無機酸や有機酸を始め様々な除染剤を用いた除染法がある。
【０００３】その一例として、ウォータージェットを用いた除染に関係する技術は、特開昭６１－８１８４号公報に記載されているように、水中でジェットを噴射することにより発生さたキャビテーションを用いて物理的に表面の異物を除去する方法がある。また、原子炉圧力容器と炉内構造物をキャビテーションを用いて洗浄する技術は、特開平８－１９７００９号公報に記載されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、前述のように現在実施されている除染には種々の方法が知られているが、原子力関連施設で用いられる放射性核種によって汚染された機器や物品、特に沸騰水型原子炉一次系の高温水中で形成された酸化皮膜を有する機器の表面から放射性核種を除去するために機械的手段を用いる場合に、サンドブラスト除染では、研削物質が二次廃棄物となる。また、氷やドライアイスを用いたアイスブラスト除染によれば、二次廃棄物の問題は解消されるが除染効果が小さい。気中のウォータージェット除染は、ジェットがあたる部分以外の除染効果を期待することができない。水中のウォータージェット除染では、ジェットが直接あたらない部位でもキャビテーション気泡が回り込むために、ある程度の除染効果を期待することができるが、高温水中で形成された強固な皮膜を十分に除去するためには母材も壊食するほど強くジェットを噴射しなければ高い除染効果が望めない。超音波除染は、小さな物品に対しては有効であるが、一般的に、大きなものでは除染力が不足する。
【０００５】従って、物理的手段だけでは、高温水中で形成された強固な酸化皮膜を有する表面から母材を損傷させることなく放射性核種を十分に除去することは難しい。また、化学除染では、除染対象部材の形状の影響は少ないが、薬剤を使用するために装置が大掛かりになって局所的な除染ではコストが高くなってしまう。
【０００６】本発明は、このような背景に鑑みてなされたもので、その目的は、二次廃棄物の発生を少なく、低コストで金属母材の損傷を抑制しながら高い除染効果を発揮する除染方法および除染装置を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】沸騰水型原子炉一次系に接する金属表面には母材の腐食により生成した内層の酸化皮膜と水側から付着した外層の酸化物の２層構造を有している。このうち、外層は、機械的な力で容易に表面から取り除くことができるが、内層の酸化皮膜は、母材と強固に接合されているために皮膜のみを選択的に機械的な力で除去することが難しくなっている。この内層にはクロム酸化物が含まれているので、これを溶解すれば母材と酸化皮膜の接合が弱くなる。二次廃棄物を発生せずにクロム酸化物を溶解する手段としては、オゾン水を用いればよい。オゾンの強力な酸化力によりクロムは３価から６価に酸化されてクロム酸イオンとして水に溶解するようになる。余剰のオゾンは、容易に分解されて酸素となるため化学物質による二次廃棄物の発生がない。
【０００８】このような前処理を行った後に放射性核種に汚染された表面に高圧ウォータージェット水を気中で吹き付けるか、あるいは水中で噴射してキャビテーション流を形成して吹き付けることによって、物理的に酸化皮膜ごと放射性核種を除去することができる。母材と酸化物層の結合を弱めておくことにより、母材の損傷を小さくしても効率良く酸化皮膜を除去できるので、高い除染効果が得られる。
【０００９】そこで、本発明に係る除染方法は、放射性核種に汚染された金属の汚染面をオゾン水と接触させた後にウォータージェットを当てることにより放射性核種を含む付着物を金属表面から除去することを特徴とする。
【００１０】前記ウォータージェットは、気中で前記金属の汚染面に噴射しても、水中で前記金属の汚染面に噴射し、キャビテーションを利用して除染してもよい。ただし、前記オゾン水の温度は、０℃より高く、６０℃以下に設定する。
【００１１】また、本発明に係る除染装置は、物品を除染するための槽と、この槽にオゾン水を供給するラインと超高圧ポンプからの超高圧水供給ラインが接続され、前記槽の内部にジェットを噴射するように設置されたノズルと、前記槽に接続された排水ラインと、この排水ラインの途中に設けられた放射性物質を捕捉する手段とを備えていることを特徴とする。
【００１２】この場合、前記捕捉する手段の出口側から超高圧ポンプの入口側に設けた循環ラインを備え、前記捕捉する手段の入口側には冷却器を設け、さらには、水中のオゾンを分解する手段を設けるとよい。また、除染装置から発生する気体中のオゾンを分解して排気する手段を設けるとよい。この排気する手段は、オゾン処理を実施する槽または除染対象物から気体中のオゾンを分解する塔を通して排気するようにする。
【００１３】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
【００１４】＜第１の実施形態＞本発明の第１の実施形態を図１を用いて説明する。図１は、沸騰水型原子力発電所の一次冷却系統に設置されている水没弁の除染を実施する除染装置の系統構成の一例を示している。
【００１５】除染対象となる水没弁は、弁ボディー１、ボンネット２および弁体３から構成され、配管４に接続されている。
【００１６】除染する場合には、図２の手順に従って行う。
【００１７】・ステップＳ１除染対象の水没弁のフランジ５を外す際に水が流出しないように水位調整を実施する。
【００１８】・ステップＳ２フランジ５を外す。
【００１９】・ステップＳ３、ステップＳ１２，Ｓ１３弁体３をボンネット２と一緒に引き上げ、予め給水ライン４０を用いて水をある程度張っておいた仮設タンク３１に運んで取り付ける。仮設タンク３１に予め水を張っておくのは、線量率の高い弁体３を水没させることによって水の遮蔽効果による雰囲気線量率の低下を期待するためである。
【００２０】・ステップＳ４弁ボディー１のフランジ５の上部にノズル駆動機構２３が取り付けられている仮設胴３６を設置し、フランジ止めを行う。
【００２１】・ステップＳ５弁ボディー１のフランジ５の上部まで給水ライン３９を用いて水を張る。
【００２２】・ステップＳ６弁９、弁１０、弁１１を開放し、弁１３、弁１７、弁１８を閉止して循環ポンプ１２を起動し、排水ライン６からオゾン水供給ライン８に水を循環させながら、オゾン発生装置７からオゾンをライン（循環水）に注入する。オゾン水による前処理に必要な時間は、例えば１０時間とすれば良い。前処理時間が長いほど効果は高くなるが、工程所要時間が長くなる点で問題となる。逆に短すぎると、化学反応に必要な時間が取れないために効果が小さくなる。反応速度を高くするために温度を高くすることも考えられるが、温度が高くなるとオゾンの溶解度が小さくなることとヒータ等の加熱手段が必要となるために、所要時間の短縮が必須な場合以外ではメリットは小さい。オゾン水の温度は、０℃より高く、６０℃以下とすることが実用的である。
【００２３】オゾン水を供給すると、水相から気相へとオゾンが一部移行する。そこで、ノズル駆動機構２３の隙間からオゾンガスが拡散して作業環境を悪化させないようにするために、気相部よりオゾン分解塔３７を通して分解した後に、排気ライン３８に処理済みのガスを抜くようにする。オゾン分解塔３７には、活性炭や貴金属などのオゾンを分解する触媒を用いれば良い。
【００２４】弁ボディー１のオゾン処理が終了したならば、循環ポンプ１２とオゾン発生装置７を一旦停止し、弁９、弁１０、弁１１を閉じる。
【００２５】・ステップＳ１４次に、仮設タンク３１側のオゾン処理を実施するために、弁４２を開いて排気ライン４１から空気を抜きながら給水ライン４０から水を供給して除染に必要な水位に調整した後に、弁４１を閉じる。次いで、弁１６、弁１７、弁１８を開放し、循環ポンプ１２を起動して排水ライン１４からオゾン水供給ライン１５に水を循環させながら、オゾン発生装置７からオゾンをライン（循環水）に注入する。仮設タンク３１は、密閉系であるのでオゾン処理中のガス処理ラインへの排気は実施しない。オゾン処理の時間は、弁ボディー１側と同じで良い。
【００２６】・ステップＳ７仮設タンク３１側のオゾン処理と並行して弁ボディー１側のウォータージェット除染を実施する。このウォータージェット除染は、弁２２を開放し、弁２６を閉止して、外部電源３４からノズル駆動機構２３に給電して駆動させた後に、超高圧ポンプ２０を起動し、純水供給ライン３５から供給される純水を超高圧に加圧して超高圧水供給ライン２１および弁２２を介してノズル２４に供給し、このノズル２４から高圧ジェット水を水中に噴射する。水中に噴出したジェット水は、キャビテーションを伴いながら除染面に吹き付けられる。ジェット水の圧力と流量は、例えば２４５ＭＰａで３Ｌ／ｍｉｎとすれば良い。
【００２７】・ステップＳ８このようにして除染した後、供給された水の量だけ排水ライン６を通して遮蔽付きフィルタ４９を通すことにより放射性クラッドを捕捉して除去してから排水ライン２７を通してプラントのラド処理系に排水する。このようにワンスルー型とすれば、超高圧ポンプ２０が放射性核種によって汚染されることなく除染を実施することができる。
【００２８】この実施形態では、排水は、遮蔽付きフィルタ４９だけを通してラド系に流すようにしているが、初期の排水中にはオゾンが含まれているので、フィルタの材質等によってはフィルタが損傷して機能の低下が発生する。これを防止するためには、遮蔽付きフィルタ４９の上流側にオゾン分解触媒を内蔵したオゾン分解装置を設ければ良い。また、２４５ＭＰａのような超高圧を用いると、ジェットのエネルギーによって水温が上昇し、そのままでは排水できなくなる場合が考えられるので、そのような場合には、遮蔽付きフィルタ４９の上流側に冷却器を設けて水温を４０℃以下に下げるようにすると良い。
【００２９】高い圧力では流量が少なくて済むが、ポンプや周辺機材のコストが高くなる。逆に圧力を低下させた場合には、流量を増やすことで同じ効果を得ることができる。この場合には、ポンプのコストは低減されるが、純水の供給量と排水量が増える。これを減らすためには、排水の一部を循環させることもできるが、フィルタの出口においても放射性核種の一部が残存しているので、超高圧ポンプ２０が汚染されることになる。また、水処理量が増えるので、遮蔽付きフィルタ４９の容量を大きくする必要が生じる。
【００３０】オゾン処理によって除染効果が高まることは、高温水中で生成したコバルト５８を含む酸化皮膜の付いた試験片を用いて確認した。試験片は、ＢＷＲ一次系の水質を模擬した２８５℃、７０気圧、溶存酸素２００ｐｐｂの環境で５００時間浸漬したＳＵＳ３０４を用いている。オゾン処理は、室温で１０時間実施した。水中ウォータージェットは、２４５ＭＰａ、３Ｌ／ｍｉｎ、同じ走査速度で表面をスキャンした。結果は、図３に示すように、オゾン処理をせずにウォータージェットを噴射した場合に比べて、オゾン処理した場合は、除染効果が約３倍に向上した。ウォータージェットのみでも材料の表面が壊食するほど長い時間をかけて噴射すれば高い除染効果を得ることができるが、再使用する機器等の除染では母材の損傷を少なくする必要があるので不適である。すなわち、オゾン処理によって母材への損傷を抑制しつつ高い除染効果が得られる。
【００３１】弁ボディー１のジェット除染が終了したならば、超高圧ポンプ２０を停止し、弁９、弁１３、弁２２を閉止する。
【００３２】・ステップＳ１５そして、弁体３側のオゾン処理が終了していれば、循環ポンプ１２を停止し、弁１７、弁１８を閉止し、弁１９、弁２６を開放して超高圧ポンプ２０を起動することにより、超高圧水供給ライン２５、回転ジョイント３３、超高圧ホース３２を通して高圧水をノズル２８に供給し、このノズル２８から高圧水を噴射し、水中でキャビテーションを伴いながら弁体３に吹き付ける。ノズル２８は、ノズルも駆動機構２９によりガイドレール３０の上を移動しながら弁体３の全面にわたってジェットを吹き付けるように動く。
【００３３】・ステップＳ９一方、弁ボディー１の内部に残存している水は、図示説明は省略するが、配管４に付いているドレンラインより遮蔽付きフィルタ４９を通して排水ライン２７からラド系に排水する。弁ボディ１内の水位が低下したならば、仮設胴３６をノズル駆動機構２３と一緒に撤去し、弁ボディ１の底部に残存する水は、沈降した固形状の剥離片ごと吸引して遮蔽付きフィルタ４９を通してラド系に排水し、弁ボディー１側の除染を終了する。
【００３４】・ステップＳ１６仮設タンク３１側でのジェット除染が終了したならば、超高圧ポンプ２０を停止して弁２６を閉止し、弁４２を開放して仮設タンク３１内の水を排水する。
【００３５】・ステップＳ１７その後、ボンネット２と弁体３を仮設タンク３１から取り外し、弁ボディー１側に移動させる。
【００３６】・ステップＳ１８移動させた弁体３を弁ボディー１の内部に挿入して元の状態に戻す。
【００３７】・ステップＳ１９最後に、フランジ５を締め付けて復旧が終わる。実際には、除染終了後に弁の点検やメンテナンスが行われた後に復旧される。
【００３８】この実施形態のように、弁ボディー１と弁体３の除染をシリーズに実施すれば、別々に実施する場合に比べて、コストの高い超高圧ポンプ２０やオゾン発生装置７を共用することができるので設備コストの上昇を抑制することができる。但し、超高圧ポンプ２０やオゾン発生装置７の容量が十分に大きい場合には、オゾン処理とジェット除染処理を並行して実施することが可能になるが、設備コストは高くなる。
【００３９】＜第２の実施形態＞第１の実施形態では、ウォータージェット除染を水中で行うように構成したが、気中のウォータージェットにより除染することもできる。気中ウォータージェットを用いる場合の利点は、ウォータージェットによって剥離した付着物がそのまま弁の底に流されて再付着が生じにくいことである。
【００４０】気中でウォータージェット除染を実施する場合は、図４に示すように、オゾン処理が終了した後、先に排水（ステップＳ２１，Ｓ２２）を行う工程になる。それ以外は、スラッジの吸引工程（ステップＳ８’）ではすでに排水が終了しているので、排水を行わないことを除いて基本的には、第１の実施形態と同様であり、同等なステップには、同一の参照符号を付し、重複する説明は省略する。
【００４１】なお、本実施形態では、気中でウォータージェットを噴射するために、排水した後は水による遮蔽効果がなくなる。そのため雰囲気線量率が高くなるというデメリットがある。
【００４２】＜第３の実施形態＞第１および第２の実施の実施形態では、水没弁を除染対象としたが、系統内で汚染した廃棄物も除染対象にすることができる。
【００４３】図５は、廃棄物の除染を実施する除染装置の系統構成の一例を示している。
【００４４】この除染装置では、オゾン処理槽４５内に給水ライン３９によって水を張り、除染対象物４３を除染かご４４に入れて浸漬した後に該オゾン処理槽４５をオゾンが漏洩しないように蓋をしてオゾン発生装置７からオゾンを槽内に吹き込み、除染対象物４３のオゾン処理を例えば室温で１０時間行うようにする。過剰なオゾンは、オゾン分解塔３７で分解した後に排気ライン３８を通して排気する。オゾン処理が終わった除染対象物４３は、オゾン処理槽４５から除染かご４４ごと引き上げ、図６に示すように、仮設タンク３１内に設置する。仮設タンク３１には、給水ライン４０から給水して予め水を張っておくことによって除染対象物４３からの放射線の遮蔽効果を期待することができるので、雰囲気線量率を低く維持することが可能となる。
【００４５】そして、除染対象物４３を除染かご４４ごと固定した後に、弁１１を開放し、排水ポンプ４７、循環ポンプ１２および超高圧ポンプ２０を起動してウォータージェットをノズル２４から水中で除染対象物４３に向けて噴射する。噴射条件は、例えば第１の実施形態と同様に設定すれば良い。ノズル２４は、ノズル駆動ロボット４６によって除染対象物４３の上を走査しながら表面の総てにウォータージェットが当たるように移動する。水中で噴射された高圧ウォータージェットは、キャビテーションを伴うために、除染対象物４３の形状が多少複雑になっても隙間や裏側にも力を及ぼすことができ、効率良く除染を行うことが可能である。
【００４６】除染中の仮設タンク３１内の放射能濃度が高くなると、除染対象物４３の再汚染の問題と超高圧ポンプ２０が強く汚染する問題が生じるために、排水ライン１４に設置されている遮蔽付フィルタ４９で放射能を含むクラッドを洗浄水から除去して循環するようにしている。それでも放射能濃度が高くなる場合には、排水ライン弁４８を開放して仮設タンク３１内の水の一部を再循環することなく排水ライン２７からラド系に排水し、その分に見合う水を給水ライン４０から補給するように構成すれば良い。物理除染が終了したならば、循環ポンプ１２と超高圧ポンプ２０を停止し、弁１１を閉止してウォータージェットを止め、仮設タンク３１内の水を排水ポンプ４７の運転を継続して遮蔽付フィルタ４９を介して総て排水する。排水完了後は、排水ポンプ４７を停止し、弁４８を閉止する。
【００４７】そして、除染対象物４３を除染かご４４ごと仮設タンク３１から取り出して除染作業を終了する。
【００４８】
【発明の効果】本発明の除染方法によれば、高温水中で生成した酸化皮膜が付着した除染対象金属の放射性核種を母材への影響を抑制しつつ除染することができると共に高い除染効果を期待することができる。また、オゾン処理に伴う二次廃棄物の発生がないために、除染廃棄物量の増大を防ぐことができる。

【出願人】	【識別番号】０００００５１０８【氏名又は名称】株式会社日立製作所
【出願日】	平成１３年２月２７日（２００１．２．２７）
【代理人】	【識別番号】１０００９３４９２【弁理士】【氏名又は名称】鈴木市郎（外１名）
【公開番号】	特開２００２－２５７９８６（Ｐ２００２－２５７９８６Ａ）
【公開日】	平成１４年９月１１日（２００２．９．１１）
【出願番号】	特願２００１－５２７８４（Ｐ２００１－５２７８４）