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【発明の名称】 徐放性4−メチル−1−ペンテン共重合体組成物およびその用途
【発明者】 【氏名】谷 崎 達 也

【氏名】重 本 博 美

【氏名】新 美 宏 二

【要約】 【課題】耐熱性に優れた徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびその用途を提供すること。

【解決手段】徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物は、(A)4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンから選ばれる少なくとも1種のα-オレフィンとの共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰り返し単位を85重量%以上含有する4-メチル-1-ペンテン共重合体と、(B)抗ヒスタミン剤とを含み、前記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)100重量部に対し、前記(B)抗ヒスタミン剤を1〜30重量部の割合で含有する。徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体は、上記4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物からなる。
【特許請求の範囲】
【請求項1】(A)4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンから選ばれる少なくとも1種のα-オレフィンとの共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰り返し単位を80モル%以上含有する4-メチル-1-ペンテン共重合体と、(B)抗ヒスタミン剤とを含み、前記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)100重量部に対し、前記抗ヒスタミン剤(B)を1〜30重量部の割合で含有することを特徴とする徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物。
【請求項2】請求項1に記載の4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物からなることを特徴とする徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体。
【請求項3】フィルムまたはシートである請求項2に記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体。
【請求項4】小板状成形体である請求項2に記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体。
【請求項5】繊維または繊維製品である請求項2に記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体。
【請求項6】請求項2ないし5のいずれかに記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体を加熱して該成形体に含まれる抗ヒスタミン剤を放散させることを特徴とする抗ヒスタミン剤の放散方法。
【請求項7】加熱温度を20〜180℃の範囲内で調整することにより徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体からの抗ヒスタミン剤の放散量を調節することを特徴とする請求項6に記載の抗ヒスタミン剤の放散方法。
【請求項8】(I)抗ヒスタミン剤を含む内層と(II)4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンから選ばれる少なくとも1種のα-オレフィンとの共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰り返し単位を80重量%以上含有する4-メチル-1-ペンテン共重合体からなり、前記内層の両面に形成された外層とからなる積層体であって、前記抗ヒスタミン剤以外の積層体を形成する成分100重量部に対し、前記抗ヒスタミン剤を1〜30重量部の割合で含有することを特徴とする徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体。
【請求項9】フィルムまたはシートである請求項8に記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体。
【請求項10】小板状成形体である請求項8に記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体。
【請求項11】請求項8ないし10のいずれかに記載の徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体を加熱して該積層体から抗ヒスタミン剤を放散させることを特徴とする抗ヒスタミン剤の放散方法。
【請求項12】加熱温度を20〜180℃の範囲内で調整することにより徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体からの抗ヒスタミン剤の放散量を調節することを特徴とする請求項11に記載の抗ヒスタミン剤の放散方法。
【発明の詳細な説明】【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、抗ヒスタミン剤の徐放性を有する徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびそれからなる成形体に関する。
【0002】
【発明の技術的背景】近年いわゆる花粉症による鼻炎患者が増加しており、このため様々な予防法、治療法がなされている。例えば、マスク等を着用して物理的に花粉粒子を除去する方法、鼻腔内の花粉粒子を洗い流す方法、花粉症の症状を和らげるために抗ヒスタミン剤、抗アレルギー剤を用いる方法など行われている。
【0003】しかしながら、マスク等で花粉粒子を除去する方法では、長時間マスクを着用する必要がある。鼻腔内の花粉粒子を洗い流す方法では花粉粒子により引き起こされたくしゃみ、鼻みず、鼻づまり等が発現する度に鼻腔内を洗浄しなければならなかった。また、抗ヒスタミン剤、抗アレルギー剤を服用した場合には、眠くなる等の副作用があり、点鼻剤とした場合には効果が短時間で消失してしまうという問題点があった。
【0004】ところで抗ヒスタミン剤を室内に放散させるとその室内では花粉症の予防または花粉症の症状の緩和が可能であると考えられる。そこで本発明者らは、抗ヒスタミン剤を放散させる方法について検討した結果、特定の4-メチル-1-ペンテン共重合体と抗ヒスタミン剤とからなる組成物は、抗ヒスタミン剤の徐放性に優れ、しかも耐熱性に優れているため加熱により抗ヒスタミン剤の放散量を制御可能であることを見出して本発明を完成するに至った。
【0005】
【発明の目的】すなわち本発明は、長期間に渡り抗ヒスタミン剤を放散し続けることができ、しかも耐熱性および耐溶剤性に優れた徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびその用途を提供することを目的としている。
【0006】
【発明の概要】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物は、(A)4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンから選ばれる少なくとも1種のα-オレフィンとの共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰り返し単位を85モル%以上含有する4-メチル-1-ペンテン共重合体と、(B)抗ヒスタミン剤とを含み、前記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)100重量部に対し、前記抗ヒスタミン剤(B)を1〜30重量部の割合で含有することを特徴としている。
【0007】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体は、上記4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物からなることを特徴としている。徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体としては、フィルム、シート、小板状成形体、繊維、繊維製品などが挙げられる。
【0008】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体は、(I)抗ヒスタミン剤を含む内層と(II)4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンから選ばれる少なくとも1種のα-オレフィンとの共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰り返し単位を80重量%以上含有する4-メチル-1-ペンテン共重合体からなり、前記内層の両面に形成された外層とからなる積層体であって、前記抗ヒスタミン剤以外の積層体を形成する成分100重量部に対し、前記抗ヒスタミン剤を1〜30重量部の割合で含有することを特徴としている。
【0009】徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体としては、フィルム、シート、板状成形体などが挙げられる。本発明に係る抗ヒスタミン剤の放散方法は、上記徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体または上記徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体を加熱して該成形体または積層体から抗ヒスタミン剤を放散させることを特徴としている。本発明では、加熱温度を20〜180℃の範囲内で調整することにより上記徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体または上記徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体からの抗ヒスタミン剤の放散量を調節することができる。
【0010】
【発明の具体的説明】以下本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびその用途について具体的に説明する。
【0011】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物は、(A)4-メチル-1-ペンテン共重合体と、(B)抗ヒスタミン剤とからなる。
(A)4-メチル-1-ペンテン共重合体本発明で用いられる4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、4-メチル-1-ペンテンと、炭素原子数8〜20のα-オレフィンとのランダム共重合体であって、4-メチル-1-ペンテンから導かれる繰返し単位を通常80重量%以上、好ましくは80〜98重量%、より好ましくは85〜98重量%、さらに好ましくは90〜98重量%、特に好ましくは95〜98重量%の割合で含有し、α-オレフィンから導かれる繰返し単位を通常20重量%以下、好ましくは2〜20重量%、より好ましくは2〜15重量%、さらに好ましくは2〜10重量%、特に好ましくは2〜5重量%の割合で含有している。α-オレフィンから導かれる繰返し単位の含有量が上記の範囲内にあると、4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、耐熱性および抗ヒスタミン剤の徐放性に優れる。
【0012】炭素原子数8〜20のα-オレフィンとしては、例えば1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げられ、炭素原子数10〜20のものが好ましく、炭素原子数10〜18のものがより好ましい。これらのα-オレフィンは、1種単独でまたは2種以上組み合わせて用いることができる。コモノマーが炭素原子数8〜20のα-オレフィンであると、4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、抗ヒスタミン剤の徐放性に優れる。
【0013】4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、ASTM D1505に準じて測定した密度が通常0.830〜0.835g/cm3 の範囲にあり、0.831〜0.834g/cm3 の範囲にあることが好ましい。密度が上記の範囲内にあると、4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、抗ヒスタミン剤の徐放性に優れる。
【0014】この4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、デカリン溶媒中135℃で測定した極限粘度[η]が、通常0.5〜6dl/gの範囲にあり、好ましくは1〜5dl/gの範囲にある。
【0015】上記のような4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、耐熱性、耐溶剤性および抗ヒスタミン剤の徐放性に優れている。また4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)は、透明性にも優れている。
【0016】4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)の製造方法は特に限定されず、従来公知の方法、例えばチーグラー・ナッタ触媒を用いる方法、カチオン重合による方法などで製造することができる。
【0017】(B)抗ヒスタミン剤本発明で用いられる抗ヒスタミン剤(B)としては、例えば、マレイン酸クロルフェニラミン、塩酸ジフェンヒドラミン、マレイン酸ジメチンデン、フマル酸クレマスチン、塩酸ジフェニルピラリン、塩酸ホモクロルシクリジン、塩酸プロメタジン、塩酸クレミゾール、クロモグリク酸ナトリウムなどが挙げられる。抗ヒスタミン剤(B)は、1種単独または2種以上組み合わせて用いることができる。
【0018】組成物本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物は、上記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)と、上記抗ヒスタミン剤(B)とを含み、上記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)100重量部に対し、上記抗ヒスタミン剤(B)を通常1〜30重量部、好ましくは2〜20重量部の割合で含有する。抗ヒスタミン剤(B)の含有量が上記範囲内にあると、徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物は、抗ヒスタミン剤を長期間に渡り放散することができ、かつ機械的強度、成形性および耐熱性に優れる。また抗ヒスタミン剤(B)のブリードアウトが少ない。
【0019】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物には、安定剤、紫外線吸収剤、増核剤、可塑剤、滑剤、耐電防止剤、顔料、染料、粉末状充填剤(カオリン、タルク等)、繊維状充填剤(ティスモ、ガラス繊維、炭素繊維等)などの配合剤を本願発明の目的を損なわない範囲で配合してもよい。
【0020】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン重合体組成物を調製する方法としては、公知の任意の方法が採用できる。例えば、タンブラーブレンダー、ヘンシルミキサー、リボンブレンダー等の混合機で上記4-メチル-1-ペンテン共重合(A)と、上記抗ヒスタミン剤(B)と、必要に応じて各種配合剤などとを混合した後、押出機、ニーダー、二本ロールなどで混練して調製する方法が採用できる。また、抗ヒスタミン剤(B)を溶媒に溶解させた溶液に4-メチル-1-ペンテン共重合(A)を浸漬して徐放性4-メチル-1-ペンテン重合体組成物を調製することもできる。
【0021】成形体本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体の形状は特に限定されないが、例えばフィルム、シート、小板状成形体、粒状形成体、繊維(モノフィラメント、糸)、繊維製品(織物、ニット、不織布、フエルト、紙、ロープなど。)などが挙げられる。また、これらの成形体をさらに加工したもの、2種以上を組み合わせたものであってもよく、人形、瓶、花瓶、置物、壁掛け、壁紙などに成形したものであってもよい。
【0022】フィルムの厚さは特に限定されないが、好ましくは10〜300μmの範囲である。シートの厚さは特に限定されないが、好ましくは0.3〜5mmの範囲である。
【0023】小板状成形体は、縦および横がそれぞれ好ましくは1〜10cmの範囲であり、厚さが好ましくは0.3〜5mmの範囲である。これらの成形体は、従来公知の方法で成形することができる。
【0024】フィルム、シートは例えば押出成形により成形することができ、具体的には単軸スクリュー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機などを用いて、溶融した4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物をTダイなどから押出すことによりシートまたはフィルムなどに成形することができる。得られたフィルムまたはシートは延伸してもよい。
【0025】繊維は、例えば溶融した4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物を、紡糸口金を通して押出すことにより製造することができる。このようにして得られたフィラメントを、さらに延伸してもよい。またメルトブローン法、スパンボンド法などにより不織布を製造することができる。
【0026】小板状成形体は、例えばシートを所定の形状に切断することにより成形することができ、また射出成形により製造することもできる。また4-メチル-1-ペンテン共重合(A)のペレットを抗ヒスタミン剤(B)を溶媒に溶解させた溶液に浸漬し、このペレットを用いて所定の形状に成形することにより徐放性4-メチル-1-ペンテン重合体組成物成形体を調製することもでき、4-メチル-1-ペンテン共重合(A)を所定の形状に成形した後、得られた成形体を抗ヒスタミン剤(B)を溶媒に溶解させた溶液に浸漬することにより、成形体に抗ヒスタミン剤(B)を含浸させて徐放性4-メチル-1-ペンテン重合体組成物成形体を調製することもできる。
【0027】このような本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体は、抗ヒスタミン剤の徐放性に優れており、長期間抗ヒスタミン剤の放散が持続する。また耐熱性に優れているので、180℃程度の高温下であっても徐放性が低下することが少ない。さらに本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体は、透明性に優れる場合がある。
【0028】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体から抗ヒスタミン剤を放散させる方法として、該成形体を加熱してもよく、不織布をフィルター状に成形し、該フィルターに空気を通過させてもよい。成形体を加熱する場合には、上記小板状成形体を用いることが好ましい。またフィルタとしては、エアコンのフィルタ、空気清浄機のフィルタ等に使用することができる。
【0029】この徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体は、20〜180℃の温度に加熱することにより抗ヒスタミン剤の放散量を調整することができる。この場合、通常加熱温度が高いほど抗ヒスタミン剤の放散量が多くなる。
【0030】上記のように徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体から抗ヒスタミン剤を放散させると、花粉症の予防または症状の緩和することができる。
積層体本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体は、上記抗ヒスタミン剤(B)を含む内層(I)と、上記4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)からなり、前記内層の両面に形成された外層(II)とからなる積層体であって、前記抗ヒスタミン剤以外の積層体を形成する成分100重量部に対して、前記抗ヒスタミン剤を1〜30重量部、好ましくは2〜20重量部の割合で含有している。
【0031】内層(I)は、固体状の抗ヒスタミン剤から形成されていてもよく、抗ヒスタミン剤(B)を含む組成物、例えば抗ヒスタミン剤(B)と4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)とからなる組成物から形成されていてもよい。この抗ヒスタミン剤(B)と4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)とからなる内層(I)の抗ヒスタミン剤(B)の含有量は、通常1〜50重量%、好ましくは2〜25重量%である。
【0032】外層(II)は、上述した4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)からなる。外層(II)には、抗ヒスタミン剤(B)が含まれていてもよく、抗ヒスタミン剤(B)の含有量は、通常1〜30重量%、好ましくは2〜20重量%である。
【0033】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体は、内層(I)の対向する2面に外層(II)が設けられていてもよく、内層(I)の対向する2面および側面に外層(II)が設けられていてもよい。
【0034】上記内層(I)および外層(II)には、上述したような配合剤を本願発明の目的を損なわない範囲で配合してもよい。本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体の形状は特に限定されないが、フィルム、シート、小板状成形体などが挙げられる。また、これらの成形体をさらに加工したもの、2種以上を組み合わせたものであってもよい。
【0035】積層体からなるフィルムの厚さは特に限定されないが、例えば1〜300μmの範囲である。内層の厚さは通常5〜150μm、好ましくは70〜130μmであり、外層の厚さは通常150〜250μm、好ましくは170〜230μmである。
【0036】積層体からなるシートの厚さは特に限定されないが、例えば0.3〜5mmの範囲である。内層の厚さは通常0.5〜2.5mm、好ましくは0.7〜2.3mmであり、外層の厚さは通常2.5〜4.5mm、好ましくは2.7〜4.3mmである。
【0037】小板状成形体は、縦および横がそれぞれ通常1〜10cmの範囲にあり、厚さが0.3〜5mmの範囲にある。内層の厚さは通常0.5〜2.5mm、好ましくは0.7〜2.3mmであり、外層の厚さは通常2.5〜4.5mm、好ましくは2.7〜4.3mmである。
【0038】これらの積層体は、従来公知の方法、例えば共押出成形法などで成形することができ、また内層となるフィルムまたはシート、外層となるフィルムまたはシートを成形した後それぞれを張り合わせてもよい。
【0039】また本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体積層体は、例えば多層共押出インフレーション法により、内層(I)となる組成物(1)と、外層(II)となる4-メチル-1-ペンテン共重合体(A)とをインフレーション用ダイから押出し、このとき形成された袋状の多層インフレーションフィルムの内層の組成物(1)が固化しないように保持しながら、該多層インフレーションフィルムを例えばピンチロールに送り出し、該ピンチロールにより多層インフレーションフィルムを加圧し、互いに向き合う組成物(1)同士を一体化させることにより製造することもできる。
【0040】このような本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体は、抗ヒスタミン剤の徐放性に優れており、長期間抗ヒスタミン剤の放散が持続する。また耐熱性に優れているので、180℃程度の高温下であっても徐放性が低下することが少ない。
【0041】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物成形体から抗ヒスタミン剤を放散させる方法として、該成形体を加熱してもよい。成形体を加熱する場合には、上記小板状成形体を用いることが好ましい。
【0042】この徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体は、20〜180℃の温度に加熱することにより抗ヒスタミン剤の放散量を調整することができる。この場合、通常加熱温度が高いほど放散量が多くなる。
【0043】上記のように徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物積層体から抗ヒスタミン剤を放散させると、花粉症の予防または症状の緩和することができる。
【0044】
【発明の効果】本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびそれからなる成形体は、長期間に渡り抗ヒスタミン剤を放散し続けることができ、しかも耐熱性および耐溶剤性に優れている。また、加熱温度を調整することにより抗ヒスタミン剤の放散量を調節することができる。さらに本発明に係る徐放性4-メチル-1-ペンテン共重合体組成物およびそれからなる成形体は、180℃程度の高温でも徐放性を有する。
【0045】
【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【0046】なお本実施例において組成物の調製、シートの調製および物性評価は以下のようにして行った。
組成物の調製4-メチル-1-ペンテン共重合体、抗ヒスタミン剤および安定剤の所定量をヘンシェルミキサーでドライブレンドした後、45mmの押出機(設定温度:280℃)で溶融混練して組成物を調製した。
【0047】シートの調製調製した組成物を用いプレス成形機で下記条件にて成形した。
プレス温度:280℃余熱温度:6時間圧力:50kg/cm2加圧時間:2分シートの厚み:1mm物性評価調製したシートを所定の温度に保持した。これを約10m3の容積の室内に入れ、シートの重量変化を6時間毎に24時間調べた(初期重量を100とする)。ここで減少した重量は抗ヒスタミン成分に起因する。
【0048】
【実施例1】4-メチル-1-ペンテン共重合体(1-オクタデセン含量:6重量%)100重量部、マレイン酸クロルフェニラミン15重量部、安定剤としてテトラキス{メチレン-3(3,5,-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート}メタン(商品名:イルガノックス1010、チバ・スペシャルティーケミカルズ社製)0.15重量部、ステアリン酸カルシウム(三共有機合成(株)製)0.03重量部の比率でドライブレンドした。得られたブレンド物を溶融混練し組成物を調製した。次いで、この組成物のシートをプレス法により調製し、各温度におけるジフェンヒドラミンの徐放性を調べた。結果を表1に示す。
【0049】
【比較例1】4-メチル-1-ペンテン共重合体として1-ヘキセン含量が50重量%である4-メチル-1-ペンテン共重合体を使用したこと以外は実施例1と同様にしてシートを調製し、得られたシートについてジフェンヒドラミンの徐放性を調べた。結果を表1に示す。
【0050】
【比較例2】4-メチル-1-ペンテン共重合体に代えてポリプロピレン(商品名:F327、(株)グランドポリマー製)を使用したこと以外は実施例1と同様にしてシートを調製し、得られたシートについてジフェンヒドラミンの徐放性を調べた。結果を表1に示す。
【0051】
【表1】

【出願人】 【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
【出願日】 平成12年5月31日(2000.5.31)
【代理人】 【識別番号】100081994
【弁理士】
【氏名又は名称】鈴木 俊一郎 (外1名)
【公開番号】 特開2001−342313(P2001−342313A)
【公開日】 平成13年12月14日(2001.12.14)
【出願番号】 特願2000−166472(P2000−166472)