尿糖測定用センサカートリッジ

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【発明の名称】	尿糖測定用センサカートリッジ
【発明者】	【氏名】斉藤敦【氏名】斉藤総一
【要約】	【課題】尿糖測定用センサカートリッジの製造工程を簡素化し、かつ製造コストを安価にする。【解決手段】尿糖を測定する尿糖センサＳの電極４，５，６のみを外部に露出させてカートリッジ本体Ｍ内に組み、カートリッジ本体Ｍにより、尿糖センサＳの電極４，５，６を除いて尿糖センサＳを気密に防水する。さらに、カートリッジ本体Ｍのコンタクトピン９を、尿糖センサＳの電極４，５，６に連なるコンタクト電極４ａ，５ａ，６ａに電気的に接触させる。

【特許請求の範囲】
【請求項１】尿糖センサをカートリッジ本体に組み込んだ尿糖測定用センサカートリッジであって、前記尿糖センサは、尿糖を測定するものであって、電極のみを外部に露出させて前記カートリッジ本体内に組み込まれ、前記カートリッジ本体は、前記尿糖センサの電極を除いて該尿糖センサを気密に防水する構造であり、コンタクトピンを有しており、前記コンタクトピンは、前記尿糖センサの電極に連なるコンタクト電極に電気的に接触するものであることを特徴とする尿糖測定用センサカートリッジ。
【請求項２】前記コンタクトピンは、前記コンタクト電極を被覆する有機薄膜を破壊して該コンタクト電極に接触し、電気的導通を得るものであることを特徴とする請求項１に記載の尿糖測定用センサカートリッジ。
【請求項３】前記コンタクトピンは、たわみによる加圧力によって有機薄膜を突き破るものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の尿糖測定用センサカートリッジ。
【請求項４】前記コンタクトピンは、前記カートリッジ本体の組立時にたわみによる加圧力を得るものであることを特徴とする請求項３に記載の尿糖測定用センサカートリッジ。

【発明の詳細な説明】【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、尿糖を測定するために用いる尿糖測定用センサカートリッジに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】尿糖測定用センサは、尿糖を測定するために用いられている。従来、尿糖測定用センサに使用される酵素電極を製造する方法が、例えば特開平５－７２１７２号公報に開示されている。
【０００３】特開平５－７２１７２号公報に開示されて尿糖測定用センサに使用される酵素電極を製造する方法は図９に示すように、まず、絶縁基板１上に白金をスパッタ法により成膜し、その白金をフォトリソグラフィによりパターニングし、感応部２ａ，リード部（図示略），接続部２ｂから構成される作用電極及び参照電極を形成する。
【０００４】次に、ディップコートにより接続部２ｂを除いて固定化酵素膜３を成膜し、絶縁基板１を個々の酵素電極毎に分割する工程を経て製造している。
【０００５】図９に示す酵素電極では、接続部２ｂを除いて固定化酵素膜３を形成するためにディップコートが使用されていたが、この方法によれば、基板を一括で処理することができず、量産工程には不適当であり、かつ膜質及び膜厚を均一化することが困難であるという問題がある。
【０００６】そこで、特公平８－１６６６９号公報には、フォトリソグラフィにより固定化酵素膜をコンタクト電極以外にパターニングして形成する方法が提案されている。この方法は、フォトレジストによるリフトオフ法を用いている。
【０００７】特公平８－１６６６９号公報に開示された製造方法は、まず、基板上に電極を形成し、フォトレジストを基板上にスピンコートし、フォトリソグラフィによりコンタクト電極上を除いてフォトレジストを取り除く。
【０００８】次に、固定化酵素膜を基板上にスピンコートにより形成し、有機溶剤でフォトレジストを溶解することにより、コンタクト電極上の固定化酵素膜を取り除いている。
【０００９】特公平８－１６６６９号公報に開示された製造方法によれば、スピンコート法により成膜が可能なため、基板を一括で処理することができ、量産工程に適用可能であり、また、容易に膜質及び膜厚を均一化することができるという利点を有している。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特公平８－１６６６９号公報に開示された製造方法では、フォトリソグラフィ工程を必要とし、その工程に必要な専用の製造装置が必要になるため、製造時間を短縮することができないという問題がある。
【００１１】さらに、フォトリソグラフィ工程に必要な製造装置について設備投資を行なうこととなり、製造コストを削減することができず、製品価格を高騰させてしまうという問題がある。
【００１２】本発明の目的は、製造工程を簡素化し、かつ製造コストを安価にする尿糖測定用センサカートリッジを提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成するため、本発明に係る尿糖測定用センサカートリッジは、尿糖センサをカートリッジ本体に組み込んだ尿糖測定用センサカートリッジであって、前記尿糖センサは、尿糖を測定するものであって、電極のみを外部に露出させて前記カートリッジ本体内に組み込まれ、前記カートリッジ本体は、前記尿糖センサの電極を除いて該尿糖センサを気密に防水する構造であり、コンタクトピンを有しており、前記コンタクトピンは、前記尿糖センサの電極に連なるコンタクト電極に電気的に接触するものである。
【００１４】また、前記コンタクトピンは、前記コンタクト電極を被覆する有機薄膜を破壊して該コンタクト電極に接触し、電気的導通を得るものである。
【００１５】また、前記コンタクトピンは、たわみによる加圧力によって有機薄膜を突き破るものである。
【００１６】また、前記コンタクトピンは、前記カートリッジ本体の組立時にたわみによる加圧力を得るものである。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図により説明する。
【００１８】図１は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジにおける尿糖センサ素子を示す平面図、図２は、図１のＡ－Ａ’線断面図、図３（ａ）は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジを示す平面図、図３（ｂ）は、側面図、図４（ａ）は、図１に示す尿糖センサ素子を実装した本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジを示す平面図、図４（ｂ）は、図４（ａ）のＣ－Ｃ’線断面図、図５は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジを示す斜視図、図６（ａ）は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジにおける上枠を示す底面図、図６（ｂ）は、同断面図、図７（ａ）は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジにおける下枠を示す底面図、図７（ｂ）は、同断面図、図８は、本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジにおけるコンタクトピンを示す詳細図である。
【００１９】尿糖測定用センサカートリッジに用いる尿糖センサ素子の製造方法は、絶縁基板上に白金及び銀からなる電極を形成し、更に有機薄膜からなるグルコース検出膜を形成するが、絶縁体であるグルコース検出膜がコンタクト電極上を覆った構造をしているため、外部から電気的導通を得ることができない。
【００２０】そこで、本発明に係る尿糖測定用センサカートリッジは、コンタクトピンを圧接することにより、コンタクトピンの先端部でグルコース検出膜を破壊し、コンタクトピンをコンタクト電極の表面に接触し、電気的導通を得るようにしたことを特徴とするものである。
【００２１】したがって本発明によれば、コンタクト電極上のグルコース検出膜を除去する工程若しくは端子部分以外の基板上にグルコース検出膜を形成する工程が不要となる。
【００２２】次に、本発明に係る尿糖測定用センサカートリッジの具体例を一実施形態として説明する。
【００２３】本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジは、尿中に含まれるグルコース（ブトウ糖）の濃度を測定するために用いられ、尿糖センサ素子Ｓをカートリッジ本体Ｍに実装し、尿糖センサ素子Ｓと測定回路とを電気的に接続し、かつ内部を防水構造に構成し、尿中に浸漬して、測定を行なうものである。
【００２４】本発明の一実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジに用いる尿糖センサ素子Ｓは図１に示すように、過酸化水素測定電極４，５，６、及びグルコース酸化酵素（グルコースオキシダーゼ、ＧＯＤ）を含むグルコース検出膜（有機薄膜）７から構成されている。
【００２５】グルコース酸化酵素は、溶液中のグルコースをＤ－グルコノ－δ－ラクトンに酸化する。この反応に伴い、酸素は、過酸化水素に還元される（反応式■）。この過酸化水素を過酸化水素測定電極上で酸化し、そのときの酸化電流を測定することにより、発生した過酸化水素濃度を定量化することができる（反応式■）。過酸化水素濃度は、溶液中のグルコース濃度と比例関係があるため、過酸化水素濃度から溶液中のグルコース濃度を求めることができる。
【００２６】
β^-D^-グルコース⁺Ｏ₂ → D^-グルコノ^-δ^-ラクトン＋Ｈ₂Ｏ₂ （反応式■）
Ｈ₂Ｏ₂ → ２Ｈ⁺ ＋Ｏ₂ ＋ 2e^- （反応式■）
【００２７】図１に示すように尿糖センサ素子Ｓの過酸化水素測定電極は、作用極４、対極５、参照極６の３つの電極から構成され、その表面をグルコース検出膜７で被覆している。さらに、作用極４、対極５、参照極６とコンタクト電極４ａ，５ａ，６ａとの間をリード部４ｂ，５ｂ，６ｂを介して電気的に接続している。
【００２８】図１に示すように尿糖センサ素子Ｓにおいては、作用極４と参照極６の間に一定の電位（０．４Ｖ～０．７Ｖ）を印加し、作用極４上で過酸化水素を陽極酸化し、作用極４と対極５との間に流れる酸化電流を測定する。
【００２９】図１に示す尿糖センサ素子Ｓは、その外形寸法の大きさは６×９mmであり、作用極４を１．２×２．０mm、対極５を０．４×２．０mm、参照極６を０．４×２．０mm、リード部４ｂ，５ｂ，６ｂを１．２×２．８mm、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａを１．６×０．８mmの寸法にそれぞれ形成し、その表面上をグルコース検出膜７で被覆している。
【００３０】さらに具体的に説明すると、尿糖センサ素子Ｓは図２に示すように、絶縁基板８上に、チタン層、白金層からなる作用極４及び対極５を形成している。
【００３１】絶縁基板８は、シリコン上に酸化シリコン膜を形成した基板、ガラス、石英或いはポリイミド、ポリカーボネート、ガラエポ基板等を用いている。また、電極４，５の材料は、白金のほかカーボン、金、イリジウム等のいずれか１種類を使用し、電極４，５は、蒸着法，スパッタ法，スクリーン印刷若しくはメッキなどにより形成する。電極４，５をスパッタ法で形成する場合、電極４，５の膜厚はチタン層では０．０２～０．２μm、白金層では０．１～１．０μmの範囲に設定することが望ましい。
【００３２】さらに、参照極６は、絶縁基板８上に銀層を形成し、その銀層表面を処理して塩化銀層を形成し製造している。この場合、密着性を向上させるために銀層の下地にチタン、白金を積層してもよい。また、参照極６をスパッタ法により形成する場合、その銀層の厚さは、０．１～１．０μmの範囲に設定することが望ましい。また、塩化銀層は、塩化鉄（ＩＩＩ）もしくは塩化クロム（ＩＩＩ）水溶液で処理する方法、或いは塩化物水溶液中で電解する方法により形成することが可能となる。
【００３３】さらに図２に示すようにグルコース検出膜７は、選択透過膜７ａ，酵素固定化膜７ｂ，制限透過膜７ｃの層構造から構成され、作用極４，対極５，参照極６を被覆して積層形成されている。
【００３４】図２に示すようにグルコース検出膜７は、作用極４，対極５，参照極６上に第１の膜として選択透過膜７ａを形成している。選択透過膜７ａは、過酸化水素のみを選択的に透過し、妨害物質を除去する機能を有している。選択透過膜７ａは，シランカップリング剤，ナフィオン，アセチルセルロースから少なくとも１つを選択して成膜している。その成膜方法にはスピン塗布が用いられる。
【００３５】第２の膜としての酵素固定化膜７ｂは、下層の選択透過膜７ａ上に形成してあり、グルコース酸化酵素，アルブミン，グルタルアルデヒドを含む水溶液をスピン塗布して成膜している。
【００３６】第３の膜としての制限透過膜７ｃは、酵素固定化膜７ｂ上に形成しており、グルコースの透過を制限して測定範囲を拡大する機能を有している。制限透過膜７ｃは、シリコーン，カルボキシメチルセルロース，ポリウレタン，パーフルオロカーボン等を選択しスピン塗布して成膜している。
【００３７】選択透過膜７ａ，酵素固定化膜７ｂ，制限透過膜７ｃの積層された膜の厚さは、１μm以下になっている。
【００３８】図１及び図２に示す本発明の一実施形態に用いる尿糖センサ素子Ｓの製作プロセスは以下のとおりである。
【００３９】すなわち、絶縁基板（６０×７０mm）８上にチタン層および白金層をスパッタ法により成膜し、更に銀層をスパッタ法により成膜し、フォトリソグラフィにより、作用極４，対極５，参照極６，リード部４ｂ，５ｂ，６ｂ、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａを形成する。
【００４０】次に、塩化鉄（ＩＩＩ）水溶液で処理して前記銀層の表面に塩化銀層を形成し、次に、スピン塗布により、選択透過膜７ａ、酵素固定化膜７ｂ、制限透過膜７ｃを順次積層成膜する。
【００４１】次に、絶縁基板８を個々の尿糖センサ素子（６×９mm）に分割し、個々に分割した尿糖センサ素子Ｓをカートリッジ本体Ｍに実装して、尿糖測定用センサカートリッジを構築する。次に、図１及び図２に示す尿糖センサＳを用いた本発明の実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジについて説明する。
【００４２】図３及び図４に示すように本発明の実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジにおいては、回路部Ｌに組み込まれた尿糖センサ素子Ｓの作用極４、対極５、参照極６は、カートリッジ本体Ｍに設けた貫通孔１３を通して外部の溶液と接触し、それ以外の部分（リード部４ｂ，５ｂ，６ｂ及びコンタクト電極４ａ，５ａ，６ａ）は、外部の溶液と接触しない構造（防水構造）となっている。さらに、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａは、コンタクトピン９と接触し、カートリッジ本体Ｍ内に組み込まれた測定回路と電気的に接続するようになっている。
【００４３】図３～図８を用いて本発明の実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジについて説明する。図３～図８に示すように、カートリッジ本体Ｍは、カートリッジ上枠１０ａと、カートリッジ下枠１０ｂとから構成されている。
【００４４】カートリッジ下枠１０ｂは図４及び図７に示すように、隆起した台座１４を有しており、台座１４上に尿糖センサ素子Ｓを接着固定している。また、カートリッジ下枠１０ｂは、周辺を取り囲んで凸条片１５を全周に渡って設けている。
【００４５】一方、カートリッジ上枠１０ａは図３、図４及び図６に示すように、カートリッジ下枠１０ｂを施蓋する蓋構造になっており、底部開口縁にカートリッジ下枠１０ｂの凸条片１５を嵌合する溝１６を全周に渡って設けている。また、カートリッジ上枠１０ａは、カートリッジ下枠１０ｂの台座１４に対応する位置に窓部１７を有しており、窓部１７に貫通孔１３を開口しており、窓部１７の底部にはシール溝１８を設けている。
【００４６】さらに、カートリッジ上枠１０ａは図３、図４及び図６に示すように、尿糖センサＳのコンタクト電極４ａ，５ａ，６ａに接触させるコンタクトピン９（９ａ，９ｂ，９ｃ）を並列に並べて設け、各コンタクトピン９ａ，９ｂ，９ｃの基部を固定し、その先端部をフリーな状態で支持している。
【００４７】コンタクトピン９は、基部側が直線状に形成され、その先端側が斜め下方に向けて折曲整形されている。実施形態では、コンタクトピン９（９ａ，９ｂ，９ｃ）は、リン青銅に金メッキして製作され、直径０．４５mm、長さ１３mmのものを３本用い、１．２７mmの間隔で樹脂により一体化された構造をしている。コンタクトピン９の先端部は、端部より１mmの部分で４５度の角度で斜め下方に向けて曲げられており、その先端は１５度の角度で尖鋭化してグルコース検出膜７を破壊し、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａの表面に接触して電気的に導通するようになっている。
【００４８】カートリッジ上枠１０ａ及び下枠１０ｂは、材料として例えばＡＢＳ樹脂を使用し、金型成型で製作され、長さ２５mm、幅１２mm、高さ５mm、厚さ０．５mmの寸法に成形されている。
【００４９】また、窓部１７の開口縁を封着するシール材１１は、例えばアクリル系粘着シートから構成され、その大きさは７×７mm、中心に直径４mmの孔が形成され、厚さは０．２５mmの寸法に成形されている。シール材１１の中心に形成した直径４mmの孔は、カートリッジ上枠１０ａの貫通孔（直径４mm）１３に一致するように寸法合わせが行なわれている。
【００５０】本発明の実施形態に係る尿糖測定用センサカートリッジを組み立てるには、まずカートリッジ下枠１０ｂの台座１４上に尿糖センサ素子Ｓを接着固定する。
【００５１】次に、コンタクトピン９をカートリッジ本体１０ａの位置決め用の溝に従い所定の位置に装着する。また、カートリッジ上枠１０ａの溝１６にシリコーン系接着剤をディスペンサーを使って塗布する。またカートリッジ上枠１０ａの窓部１７底部のシール溝１８にシール材１１を嵌め込む。
【００５２】最後に、カートリッジ下枠１０ｂの凸条片１５をカートリッジ上枠１０ａの溝１６内に嵌合して位置合わせし、かつカートリッジ下枠１０ｂとカートリッジ上枠１０ａとを接着剤で気密に封止する。
【００５３】これにより、カートリッジ本体Ｍに組み込まれた尿糖センサ素子Ｓの作用極４、対極５、参照極６は、カートリッジ本体Ｍに設けた貫通孔１３を通して外部の溶液と接触し、それ以外の部分（リード部４ｂ，５ｂ，６ｂ及びコンタクト電極４ａ，５ａ，６ａ）は、外部の溶液と接触しない防水構造となる。
【００５４】さらに、カートリッジ下枠１０ｂとカートリッジ上枠１０ａとを嵌合する際に、コンタクトピン９の先端部は図８に示すように、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａ上のグルコース検出膜７を、たわみによる加圧力によって突き破り、コンタクト電極４ａ，５ａ，６ａと接触し、回路部Ｌ内に組み込まれた測定回路と電気的に接続する。この場合、コンタクトピン９のたわみは、２mm程度に設計されており、グルコース検出膜７をたわみによる加圧力によって突き破ることが可能なようになっている。
【００５５】図５は、本発明の実施形態に係る尿糖センサ素子を実装した尿糖測定用センサカートリッジを用いて、実際に測定している状態を示している。尿糖測定用センサカートリッジに実装された尿糖センサ素子Ｓの表面において、酵素反応によって生成した過酸化水素に対応して発生する酸化電流が、回路部Ｌに組み込まれた測定回路により検出され、グルコースの濃度に変換され、表示部１２にグルコース濃度として数値表示される。
【００５６】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、コンタクトピンを圧接することにより、コンタクトピンの先端部がグルコース検出膜を破壊してコンタクト電極に接触し、電気的導通が得られるため、コンタクト電極上のグルコース検出膜を除去する工程若しくは端子部分以外の基板上にグルコース検出膜を形成する工程を省略することができ、製造工程を簡素化することができる。

【出願人】	【識別番号】０００００４２３７【氏名又は名称】日本電気株式会社
【出願日】	平成１０年（１９９８）３月２０日
【代理人】	【弁理士】【氏名又は名称】菅野中
【公開番号】	特開平１１－２７１２５９
【公開日】	平成１１年（１９９９）１０月５日
【出願番号】	特願平１０－７２０７７